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已认?/p>
      
      冯浩老师课题练/strong>
南京理工大学
1?/strong>老师简今/strong>
冯浩老师是南京理工大学能动学院教授,主要从事先进能源转化与储存技术、多相反应流传热传质等方面的研究工作。研究成果以第一/通讯作者在Advanced Energy Materials、Science Bulletin、International Journal of Heat and Mass Transfer、Advanced Science等国内外高水平学术期刊上发表论文三十余篇,多篇论文入选ESI高被?封面论文;申请和授权国家发明专利十余项。主持了国家自然科学基金青年基金、科技部国家重点研发计划项目子课题、江苏省自然科学基金青年基金等多个科研项目、/p>
2、论文研究背?/strong>
化石能源消耗导致的能源短缺与碳排放危机亟待解决,而太阳能驱动CO₂与CH₄转化为合成气(CO/H₂)是兼具环保与能源价值的策略。甲烷干重整(MDR)虽能转化温室气体,但面临热力学壁垒(ΔH = +247 kJ·mol⁻¹)与催化剂失活(镍基积碳严重)等挑战。传统光催化仅利用部分光谱,效率低下;而光热催化可全光谱吸光,通过光热转化驱动反应,但需开发兼具高效吸光、抗积碳及稳定性的催化剂。本研究以MOF为前体,旨在构建高效光热催化剂,实现太阳能储存与温室气体资源化利用的双重目标、/p>
3、论文亮?摘要
光热催化甲烷与二氧化碳重整是一种极具吸引力的工艺,可实现太阳能与温室气体的同步转化。然而,由于光热催化剂的全光谱光吸收能力和催化活性有限,实现高光-燃料效率仍面临巨大挑战。在此,我们报道了一种金属有机框架(MOF)衍生的碳负载镍单键钼双金属催化剂,用于光热催化甲烷与二氧化碳重整。所提出的光热催化剂表现出优异的全光谱响应能力。通过控制光谱范围和光强度,我们发现该反应主要为光驱动热化学反应,因此显著依赖于高效的光热转换。此外,原位傅里叶变换红外光谱表明,在镍基催化剂上引入相关钼物种可促进二氧化碳的分解,进而平衡甲烷和二氧化碳的活化动力学并抑制积碳。结果表明,在直接光照下,该催化剂实现了卓越的催化性能,二氧化碳转化率?1.2%,先进的CO生成速率?41.7mmol·g⁻¹·min⁻¹,氢碳比为0.88,且?燃料效率?6.8%,属于已报道的最高值之一、/p>
本文要点9/strong>
?)双金属协同破局积碳难题
通过MOF前驱体热解构建Ni-Mo双活性位点(NiMo合金+Mo₂C),其中Mo物种提供晶格氧氧化积碳,使催化剂稳定性提?0%(图4e)、/p>
?)全光谱吸收+近红外光热主寻/strong>
碳载体与双金属协同实?gt;90%全光谱吸收(?e),实验证实反应由光热效应主导:近红外光(NIR)催化效率比全光谱高22.6%(图6c)、/p>
?)反应路径革命性优匕/strong>
原位红外(图5)揭示Mo促进CO₂直接解离为*HCOO,规避碳酸盐中间体,将甲烷活化与CO₂解离速率匹配度提?倍,从源头抑制积碳、/p>
?)创纪录光能-燃料转化效率
?52.9倍太阳光强度下实现:CO₂转化率61.2%、CO产率141.7 mmol·g⁻¹·min⁻¹、光?燃料效率36.8%(图4d)、/p>
?)工业化应用潜力
催化剂在高空速(GHSV 下保持高活性,MOF衍生策略可规模化制备,为太阳能燃料工厂提供技术方案、/p>
4、图文解枏/strong>
      ? :NixMoy/C-Al₂O₃催化剂制备示意?nbsp;
      ?:(a)Ni/C-Al₂O₃、(b)Ni?₇₁Mo/C-Al₂O₃、(c)Mo/C-Al₂O₃催化剂的扫描电子显微镜(SEM)图像。(d)催化剂的BET比表面积及孔径分布?nbsp;
      ? :(a)Ni?₇₁Mo/C-Al₂O₃催化剂的高分辨透射电子显微镜(HR-TEM)图像和(b)X射线衍射(XRD)图谱。(c)Ni?₇₁Mo/C-Al₂O₃与Ni/C-Al₂O₃的Ni₂pX射线光电子能谱,(d)Ni?₇₁Mo/C-Al₂O₃与Mo/C-Al₂O₃的Mo 3d X射线光电子能谱。(e)催化剂?00 nm?500 nm范围内的光谱吸光度?nbsp;
      ? :催化剂在光驱动MDR中的性能评价。(a)H₂和CO的生成速率。(b)CH₄和CO₂的反应速率。(c)CH₄和CO₂的转化效率。(d)光-燃料效率及H?CO比率。(e)反应后催化剂在空气中的热重(TG)曲线、/p>
      ? :Ni/C-Al₂O₃催化剂在(a)预吸收CO₂和(b)预吸收CH₄后的原位FT-IR光谱。Ni?₇₁Mo/C-Al₂O₃催化剂在(c)预吸收CO₂和(d)预吸收CH₄后的原位FT-IR光谱、/p>
      ? (a) Ni1.71Mo/C-Al₂O₃催化剂的温度对光强度的依赖关系 (b) Ni1.71Mo/C-Al₂O₃催化剂的光电转换效率和产率对光强度的依赖关系?c) Ni1.71Mo/C-Al₂O₃催化剂在不同波长辐射下?.5 W)的H₂生成速率 (d) Ni1.71Mo/C-Al₂O₃催化剂在可见光、AM 1.5G和近红外辐射下的H₂和CO生成速率、/p>
· 小结
通过MOF衍生策略开发出碳载镍钼双金属催化剂(Ni?₇₁Mo/C-Al₂O₃),在光热催化甲烷干重整领域取得三重突破:
1、实?6.8%的光?燃料转化效率?41.7 mmol·g⁻¹·min⁻¹的CO产率,同时通过双金属协同机制(NiMo合金优化CH₄活化,Mo₂C晶格氧清除积碳)将积碳率降低50%:/p>
2、原位红外证实Mo物种重构反应路径——促进CO₂直接解离为*HCOO中间体,规避传统碳酸盐路径的积碳风险:/p>
3、近红外光热贡献?0%?78℃)的热化学主导机制,使该催化剂?52.9倍太阳光强度下保持高活性,为太阳能驱动的绿色合成气工厂提供了工业化解决方案、/p>
5、本文所用设夆/strong>
冯浩老师课题组在实验中所?span style="color: rgb(0, 112, 192);">定制高温光催化立式炉由科幂仪器提供,论文中也特别提到安徽科幂仪器有限公司,在此非常感谢老师对科幂仪器的选择和认可、/p>
      
      科幂仪器
安徽科幂仪器有限公司(Anhui Kemi Instrument Co.,LTD.)成立于2014年,总部设在安徽省合肥市,拥有近万平方米的研发制造基地。公司持有A2级中国特种设?压力容器制?生产资格许可证,是一家专注于科研仪器和中小试设备及产业化合成反应装备研发、制造的国家高新技术企业、/p>
科幂仪器依托中国科学技术大学等雄厚的科研力量,研制了多款具有自主知识产权的合成反应仪器、设备。技术驱动、方案营销,专注于非标方案的设计和多维立体化服务。产品已成功进驻国内所?85?11高校实验室及新材料、新能源、生物医药、石油化工等战略新兴产业头部企业,并远销欧美、澳洲、中东等地,覆盖国内外科研及企业客户20000余家,助推研发应?000余项,助力用户发表SCI(一区)论文1000余篇?nbsp;
作为央视《中国品牌故事》入选企业、安徽省专精特新企业、合肥市工业设计中心,科幂仪器秉承“严谨专业·创新高效·精益求精·创造价值”的科幂精神,致力于用专业和品质加速科研及产业化,为科研工作者加速取得科研成果提供更加“安全·便捷·精确·高效”的仪器设备、/p>
      公司主营科研仪器设备和中小试及产业化合成反应装备、/strong>如:水热釜、快开式高压反应釜、高温炉式设备(热解?CVD?回转?真空?热重炉等)、固定床、催化剂评价装置、光催化反应装置、LED单波长光源、非标定制设备等、/p>






               