随着传统冯·诺依曼结构逐渐暴露出处理速度和能效的瓶颈,仿生神经形态计算成为重要的替代路径。在诸多候选器件中,忆阻器因具备非易失性、结构简单、功耗低和可扩展性强等优势,被视为人工突触的理想实现方式。尤其是电阻式随机存取存储器(RRAM),通过调控绝缘层中离子的迁移实现电阻状态的可逆切换,极大地契合了突触权重调节的特性,因此在神经网络和存储应用中展现出巨大潜力。为进一步提升忆阻器的均一性与可靠性,研究者提出了通过自组装方式构建垂直取向纳米复合(VAN)结构,使两相界面自然排列形成垂直导通通道。这一设计不仅能提高集成密度和调控应变,还能缓解传统导电细丝形成过程中的随机性问题,因而被寄予厚望用于高性能神经形态器件的构建。
不过现有研究仍面临多重挑战。首先许多报道的VAN结构,其基体材料的氧空位含量有限,导致器件的电阻切换速度和多态可调性受限。其次某些体系(如基于铁电性的BaTiO?体系)中,电阻切换行为往往是铁电极化与氧空位迁移的共同结果,使得不同机制难以区分,限制了对垂直界面作用的独立研究。尽管推测氧离子更倾向沿界面迁移,但缺乏直接的原位实验观测证据,现有透射电镜手段也因氧富集区与贫化区的对比度不足而难以清晰解析这一过程。因此,如何设计具有更强氧离子迁移能力、且能够通过原位手段直观揭示界面离子动力学的材料与结构,成为有待解决的核心问题。这些瓶颈不仅阻碍了对VAN忆阻机理的深入理解,也限制了其在高性能存储与类脑计算中的实际应用前景。
针对上述问题,由南京航空航天大学、吉林大学、华东师范大学、南京大学、清华大学以及剑桥大学等组成的科研团队利用了泽攸科技原位TEM测量系统进行了系统研究,他们通过构建 SrCoO?.?:MgO 垂直纳米复合结构并结合原位技术,首次直接揭示了氧离子沿垂直界面优先迁移的动力学机制,从而阐明了VAN忆阻器电阻切换的本质。相关成果以“In situ observation of oxygen ion dynamics in topological phase change memristors through self-assembled interface design”为题发表在《Science Advances》期刊上。
这篇论文的研究聚焦于解决忆阻器在可靠性与机理认知上的关键难题。研究团队基于类脑计算的发展需求,提出利用自组装的垂直取向纳米复合(VAN)结构来实现可控的氧离子迁移通道。他们选择具有拓扑相变特性的棕色钙钛矿 SrCoO?.?(BM-SCO)与 MgO 复合生长,形成垂直排列的纳米柱状界面。这样的设计不仅提高了器件的电阻开关性能,也为理解界面主导的离子动力学提供了理想平台。通过这一结构,研究者展示了器件在存储与类突触功能上的优越表现,为实现高效的神经形态计算硬件奠定了基础。
图1. 薄膜的结构表征。(A)在LSMO缓冲的STO(001)衬底上生长的BM-SCO和S50M50薄膜的XRD θ-2θ图谱。a.u.,任意单位。(B)沿[010]晶带轴投影的S50M50 VAN薄膜的横截面STEM图像。(C)沿(B)中红线提取的S50M50界面的EDS信号强度分布。S50M50 VAN薄膜中单个MgO纳米柱的横截面HAADF-STEM(D)和相应的ABF-STEM(E)图像。(D)中氧四面体层内的面内取向氧空位通道用绿色箭头标记。(E)中的插图是VAN中BM-SCO的FFT图谱,其中超晶格信号用黄色圆圈标记。(F)BM-SCO:MgO薄膜在垂直界面处的晶体学模型。
在实验结果中,BM-SCO:MgO VAN 结构器件表现出比单相 BM-SCO 更优的性能,包括免电成型操作、更高的电阻开关比、更强的循环稳定性和更好的一致性。这些性能上的优势使得器件能够模拟生物突触中的短期和长期可塑性,并在神经网络图像识别中取得接近理想系统的高精度结果。这不仅凸显了该结构在存算一体化中的应用潜力,也证明了自组装纳米结构在提高器件可靠性和功能可控性方面的有效性。
图2. 突触行为模拟。(A)人工突触的示意图。(B)S50M50忆阻器在0 V→+1.5 V→0 V正向偏压和(C)0 V→-1.5 V→0 V反向偏压下的连续电压扫描。(D)S50M50忆阻器的成对脉冲易化(PPF)和(E)成对脉冲抑制(PPD)随脉冲间隔的变化。插图显示相应的脉冲波形。(F)S50M50忆阻器的长时程增强(LTP)和长时程抑制(LTD)。插图显示施加的写入脉冲。电流随写入脉冲的幅度(G)、宽度(H)和间隔(I)的变化。
在机理研究方面,团队重点关注氧离子在电阻切换过程中的迁移路径。通过原位扫描透射电镜(STEM)实验,他们直接观察到在外加电场作用下,BM-SCO 在垂直界面区域发生相变,由绝缘的棕色钙钛矿相转变为导电的钙钛矿 SrCoO??δ。这一过程清晰地反映了氧离子沿界面优先迁移的动力学特征,为理解VAN忆阻器的电阻调控机制提供了首个直接实验证据。这一突破性的发现,解决了长期以来依赖推测的局限,使得对器件机理的认知达到了原子尺度的精确度。
图3. 神经形态计算。(A)基于卷积神经网络(CNN)的交通标志识别示意图。(B)基于忆阻器交叉阵列模拟神经网络的电路图。(C)经过噪声、旋转和亮度调整增强后的数据集。(D)识别准确率随迭代次数的变化。(E)损失值随迭代次数的变化。(F)三种训练方法下准确率的比较。
在这一研究中,泽攸科技的原位TEM测量系统发挥了至关重要的作用。该产品配备了精密的电学偏压系统和高稳定性的钨探针,可以在透射电镜环境下实时施加电信号,并与样品的顶电极保持良好接触。凭借这种装置,研究人员能够在施加外电场的同时,以原子分辨率观察到氧离子的迁移和局部结构的相变过程。这种“电学刺激与结构观测同步进行”的方式,使得电阻切换的本质过程得以被直接捕捉和验证。正是依托于泽攸科技原位TEM测量系统的高稳定性和可控性,研究团队才得以突破成像与操作的技术瓶颈,将实验推进到对忆阻机理的直接可视化阶段。
图4. 原位扫描透射电子显微镜(STEM)及机理分析。(A)和(C)为S50M50忆阻器在高阻态(HRS)和低阻态(LRS)下的高角环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)图像,(B)和(D)为相应的环形明场扫描透射电子显微镜(ABF-STEM)图像。图像(A)和(C)中叠加的结构模型展示了对比度的对应关系。(D)中的绿色箭头指示氧四面体层。(E)施加电压过程中电流与电压、电流与时间的关系。(F)(C)中虚线区域的快速傅里叶变换(FFT)图谱。(G)低阻态下垂直界面区域和非垂直界面区域的钴L边电子能量损失谱(EELS)对比。(H)BM-SCO:MgO忆阻器在0 V(左)和+5 V(右)下的COMSOL电场模拟。(I)BM-SCO:MgO忆阻器高阻态和低阻态的示意图,其中SCO的八面体层和四面体层分别以玫瑰红和浅蓝色显示,青色柱体代表氧化镁(MgO)。
这篇论文的核心贡献不仅在于设计出高性能的 VAN 结构忆阻器,还在于利用先进的原位表征手段直观揭示了氧离子迁移与相变的过程。通过泽攸科技原位TEM测量系统的应用,研究者实现了电学性能与结构演变的同步解析,为未来可控性更强、稳定性更高的忆阻器设计提供了坚实的实验依据。这一工作为类脑计算器件的进一步发展指明了方向,也展示了高端原位表征技术在材料研究中的独特价值。
泽攸科技作为中国本土的高端精密仪器公司,是原位电子显微镜表征解决方案的一流供应商,推出的PicoFemto系列的原位透射电子显微镜表征解决方案,陆续为国内外用户的重磅研究成果提供了技术支持。下图为该研究成果中用到的泽攸科技原位TEM产品:
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